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改性埃洛石纳米管负载纳米零价铁(HNT@nZVI)去除水中铀(VI)

文章出处:人气: 发表时间:2022-02-25 18:32

  铀矿采冶产生的含铀废水,其主要形态为可溶性的六价铀酰离子(UO₂²⁺),其具有极强的迁移性和化学毒性。将U(VI)还原为溶解度极低的四价铀(U(IV))并固定下来,是治理铀污染的根本策略。纳米零价铁(nZVI)是有效的还原剂,但极易团聚。埃洛石纳米管(HNT)是一种天然的、由硅铝酸盐卷曲形成的、具有独特中空管状结构的粘土矿物。其外径约50nm,内径约15nm,长度几百纳米至几微米。以HNT作为nZVI的载体,其独特的管状纳米限域空间,不仅能为nZVI提供均匀的分散场所防止其团聚,其管道效应还可能增强U(VI)的传质,并促进nZVI在管道内与U(VI)的接触和反应。

  

  本研究通过简单的液相还原法,在分散均匀的HNT悬浮液中,原位合成了nZVI颗粒。透射电镜显示,直径约20-50纳米的nZVI颗粒均匀地锚定在HNT管的内外表面,特别是沿着管内壁呈串珠状分布,这是块状载体无法实现的。批次实验表明,HNT@nZVI对水中U(VI)的去除速率和吸附容量远高于未负载的nZVI和纯HNT。在pH 4-6的范围内,U(VI)的去除率接近100%。XPS和XANES光谱分析揭示,U(VI)首先通过静电吸引和表面络合被快速吸附到HNT@nZVI表面,随后被nZVI提供的电子还原为U(IV),并以UO₂等不溶态纳米颗粒的形式被牢牢固定在HNT的管道内和表面上。

  

  柱实验模拟了其作为可渗透反应墙介质处理动态含铀地下水的长期效能。在长达60天的连续运行中,出水U(VI)浓度始终低于0.03mg/L(饮用水限值),展现了优异的长期稳定性。反应后的固体材料,经XRD确证了UO₂晶体的生成。HNT的纳米限域效应不仅增强了U(VI)的传质和还原速率,而且作为坚固的物理屏障,将生成的U(IV)纳米颗粒锁定在管内,防止其被重新氧化和释放。该研究巧妙利用了天然埃洛石的独特纳米结构,制备了高性能的限域还原修复材料,为铀污染地下水的长效原位修复提供了创新材料。

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