石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是研究最为广泛的非金属可见光光催化剂,但其自身导电性差,光生电子-空穴对复合率高,严重制约了其活性。将其与导电性优异的还原氧化石墨烯(rGO)复合,是提升其电荷分离效率的有效手段。然而,粉末状的g-C₃N₄/rGO催化剂依然面临难以从水中分离回收的工程难题。将二维纳米片组装成三维宏观结构的气凝胶,是解决这一难题的理想方案。三维石墨烯气凝胶不仅继承了石墨烯优异的导电性,其互联的微米级大孔结构还为污染物分子和光的传输提供了畅通的通道,并可作为固定床连续流反应器的填充介质,具有极高的工程实用价值。
本研究通过水热共组装和后续冷冻干燥法,制备了g-C₃N₄/rGO三维气凝胶。在可见光照射下,该气凝胶对水中双酚A的降解速率和矿化率远优于纯g-C₃N₄粉末和g-C₃N₄/rGO粉末。其高效性源于多重协同效应:首先,rGO作为贯穿整个气凝胶的导电骨架,为g-C₃N₄的光生电子提供了高速传输网络,极大地抑制了电子-空穴复合,使得更多的高能电子和空穴能参与催化反应产生超氧自由基(·O₂⁻)和羟基自由基(·OH)。其次,气凝胶的三维互联大孔结构促进了光在内部的多次散射和反射,提高了光的利用率。最后,气凝胶对水中的双酚A分子有良好的吸附富集能力,在催化位点附近创造了高浓度微环境。
活性物种捕获实验证实,·O₂⁻是降解双酚A的主要活性物种,·OH和空穴(h⁺)也参与其中。在动态连续流固定床反应器中,该g-C₃N₄/rGO气凝胶在50小时的连续运行中,对双酚A的去除效率始终保持在95%以上,展现了优异的长期运行稳定性和易操作性。该研究成功将纳米催化剂宏观化、器件化,为下一代可应用于实际水处理的可见光催化材料提供了范例。
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