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铁氧化物/石墨相氮化碳(Fe₃O₄/g-C₃N₄)异质结光芬顿降解水中染料

文章出处:人气: 发表时间:2022-03-16 15:03

  印染废水中残留的合成染料是主要污染源之一。光芬顿技术将光催化与芬顿反应耦合,利用光生电子加速Fe³⁺/Fe²⁺循环,从而持续高效地催化H₂O₂产生·OH。构建Z型异质结,是最大化保留两种半导体各自强氧化还原能力的理想策略。Fe₃O₄是一种窄带隙(约0.1eV)的磁性半导体,其导带和价带位置与g-C₃N₄十分匹配,可以构成Z型异质结。同时,Fe₃O₄自身可以作为芬顿反应的铁源,在酸性条件下缓慢释放Fe²⁺/Fe³⁺。将Fe₃O₄与g-C₃N₄在纳米尺度上进行复合,可以构建一个集光催化、异质结电荷分离、芬顿反应和磁分离功能于一体的高效催化剂。

  

  本研究通过简单的原位共沉淀-煅烧法,在g-C₃N₄纳米片上均匀负载了10-20纳米的Fe₃O₄颗粒。在可见光(>420nm)和微量H₂O₂(1mM)存在的条件下,该Fe₃O₄/g-C₃N₄异质结对罗丹明B(RhB, 20mg/L)的降解速率是纯g-C₃N₄的15倍,20分钟内可将染料完全脱色,矿化率超过70%。机理研究确认了Z型异质结的电荷转移路径:g-C₃N₄的光生电子流向Fe₃O₄的价带并与那里的空穴复合,从而保留了g-C₃N₄价带的强氧化性空穴和Fe₃O₄导带的强还原性电子。这些保留的电子高效地催化H₂O₂产生·OH,同时加速了Fe³⁺/Fe²⁺的循环。·OH和空穴共同降解染料分子。

  

  利用Fe₃O₄的超顺磁性,反应完成后可方便地用磁铁将催化剂快速分离回收。在连续6次循环降解实验中,催化剂的活性和晶体结构保持稳定,铁离子溶出浓度极低。该研究成功构建了兼具Z型异质结高效电荷分离、芬顿催化活性和易磁分离回收功能于一体的三元协同光芬顿催化剂,为印染废水等难降解有机废水的深度处理提供了高性能、可回收的纳米材料。

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