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纳米零价铁@氮掺杂碳球(nZVI@N-CS)活化过硫酸盐降解水中苯酚

文章出处:人气: 发表时间:2023-02-01 08:19

  纳米零价铁(nZVI)是活化过硫酸盐(PS)的常用催化剂,但其易团聚、易被空气和水氧化、以及在反应中快速钝化导致活性衰减和铁离子溶出等缺点,限制了其实际应用。将其封装在多孔的碳壳层内,是解决这些问题的有效策略。本研究以聚多巴胺(PDA)为前驱体,利用其富含氮元素和碳元素、且易于在模板表面均匀涂覆的特性,在二氧化硅纳米球模板表面聚合形成PDA壳层,通过碳化和刻蚀模板,得到了氮掺杂的空心碳球(N-CS)。随后,利用N-CS对Fe²⁺的吸附和孔道的限域效应,通过液相还原法在其空腔和介孔壳层中原位合成了nZVI纳米颗粒,形成了核(空腔)壳(N-CS)结构的nZVI@N-CS复合材料。

  

  该催化剂在活化PS降解苯酚的实验中,30分钟内即可将苯酚完全去除,其表观速率常数是未负载nZVI的25倍以上。其卓越的性能归因于:1)N-CS的介孔壳层像筛网一样,将苯酚分子快速富集在催化剂附近,同时防止nZVI颗粒的团聚和泄漏;2)碳球骨架中掺杂的氮原子(特别是石墨氮和吡啶氮)创造了大量的催化活性位点,能够协同nZVI活化PS,产生更多的SO₄·⁻和·OH;3)碳壳层作为保护层,极大地减缓了内部nZVI的腐蚀和钝化,使其能够长效供电子。反应过程中,铁离子的溶出浓度极低,避免了二次污染。经过8次循环使用,催化剂的活性和结构保持稳定。该研究通过精巧的空心核壳结构设计,将nZVI的保护、活化PS位点的拓展和污染物的富集三大功能有机整合于一体,为设计高性能、长寿命的类芬顿催化剂提供了新的范例。

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