将水中硝酸盐（NO₃⁻）污染物通过电催化还原（NO₃⁻RR）技术，高选择性地转化为高附加值的氨（NH₃），是“变废为宝”的绿色途径。铜基催化剂因其对NO₃⁻良好的吸附能力和适中的氢吸附能而被广泛研究。氧化亚铜（Cu₂O）与金属铜（Cu）构成的界面，被理论预测对NO₃⁻RR具有独特的协同催化效应。本研究以三维多孔的泡沫铜（CF）为基底和铜源，通过简单的原位热氧化法，在其表面生长了一层致密的Cu₂O纳米线（NWs）阵列，形成了自支撑的Cu₂O NWs/CF一体化电极。该三维多孔结构极大地增加了电极的电化学活性面积，为反应提供了丰富的活性位点，并促进了传质。在电催化NO₃⁻RR过程中，Cu₂O纳米线表面的Cu⁺位点通过静电作用高效吸附NO₃⁻离子；而Cu₂O与内部Cu基底形成的Cu₂O/Cu界面，为接下来的加氢脱氧过程提供了最优的活性氢（H*）吸附能和电子转移路径，从而高效、高选择性地将NO₃⁻转化为NH₃。

  电化学测试表明，在-0.8V vs. RHE的阴极电位下，该电极对NO₃⁻-N（200mg/L）的去除率高达98%，NH₃的法拉第效率（FE）和选择性均超过90%，NH₃产率达到0.6mmol h⁻¹ cm⁻²。在长达100小时的恒电位电解中，NH₃的产率和法拉第效率保持稳定。15N同位素示踪实验确认了检测到的NH₃完全来源于NO₃⁻的还原。该研究通过简单的原位氧化法，在宏观导电基底上构建了高效的Cu₂O/Cu界面，为设计高活性、高选择性、可规模化的电催化NO₃⁻RR合成氨电极提供了新的途径。

标签: