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纳米零价铁@介孔碳(nZVI@MC)活化过硫酸盐降解水中多氯联苯

文章出处:人气: 发表时间:2023-04-19 13:57

  多氯联苯(PCBs)是一类典型的持久性有机污染物,因其高毒性、生物累积性和远距离迁移性而被《斯德哥尔摩公约》列入优先控制名单。单一的还原脱氯或氧化降解对PCBs的彻底去除效果有限。将吸附、还原和氧化功能集成于一个材料平台,实现对PCBs的“捕获-脱氯-矿化”协同处理,是解决这一难题的有效策略。介孔碳材料具有巨大的比表面积、规整的孔道结构和强疏水性,是PCBs的理想吸附剂。将纳米零价铁限域在介孔碳的孔道内,可以利用介孔的尺寸约束效应,防止纳米零价铁的团聚,并创造高浓度的PCBs微环境。

  

  本研究以SBA-15介孔分子筛为硬模板,蔗糖为碳源,通过纳米浇筑法和液相还原法,成功制备了nZVI@MC复合材料。透射电镜显示,直径约5-10纳米的零价铁颗粒均匀地分散在介孔碳的有序孔道内。在处理含PCBs水溶液的实验中,该复合材料展现了极高的去除效率。首先,介孔碳的疏水孔道通过疏水作用和π-π堆叠,将水中的PCBs分子高效吸附并富集在孔道内。随后,限域在孔道中的纳米零价铁作为强还原剂,将富集的PCBs分子上的氯原子逐级还原脱除,生成低氯代或非氯代的产物。同时,加入的过硫酸盐被纳米零价铁活化,产生的硫酸根自由基和羟基自由基对脱氯产物进行后续的氧化降解和矿化。

  

  气相色谱-质谱分析证实了PCBs的脱氯和降解过程。该复合材料在连续5次循环使用中保持了良好的活性和结构稳定性。介孔碳壳层有效地保护了内部的纳米零价铁,延缓了其钝化,同时其吸附富集效应极大地增强了反应速率。该研究通过精确的材料结构设计,将吸附、还原和氧化三种功能有序地集成于一体,为水中持久性有机污染物的深度净化提供了创新的材料平台。

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