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Fe₃O₄@CuOₓ中空纳米球活化过氧乙酸降解水中抗生素及抗性基因

文章出处:人气: 发表时间:2023-07-02 15:46

  抗生素和其诱导产生的抗性基因的同步去除是污水处理的新挑战。过氧乙酸作为一种新型绿色氧化剂,活化后产生的有机自由基和单线态氧对富含电子的抗生素分子有独特的反应选择性。开发高效、稳定、可磁分离的非均相过氧乙酸催化剂具有重要的应用价值。CuOₓ因其Cu⁺/Cu²⁺的多变价态和良好的配位能力,对过氧乙酸具有优异的活化性能。Fe₃O₄不仅赋予材料磁分离功能,其晶格中的Fe²⁺/Fe³⁺氧化还原对也能协同活化过氧乙酸。将两者复合成中空核壳结构,可以整合各自优势,并通过中空限域空间富集污染物和活性物种,极大提升反应效率。

  

  本研究以Fe₃O₄纳米球为核,通过模板法和后续煅烧,在其表面原位生长了多孔的CuOₓ壳层,制备了具有中空核壳结构的Fe₃O₄@CuOₓ纳米球。在活化过氧乙酸降解四环素的实验中,该催化剂在20分钟内可将初始浓度20mg/L的四环素近乎完全去除,矿化率达到60%。电子顺磁共振和自由基捕获实验证实,该体系中产生了有机自由基和单线态氧,共同攻击四环素分子。中空限域空间将过氧乙酸和四环素分子同时富集在空腔内,使得产生的短寿命自由基在逸散前有更高概率与污染物碰撞反应,极大地提高了自由基的利用效率。

  

  更为重要的是,该体系对水中游离的抗性基因(如tetA基因)也展现出了卓越的削减能力,在降解抗生素的同时将抗性基因丰度降低了2个数量级以上。这归因于自由基对DNA骨架的攻击断裂。利用Fe₃O₄核的磁性,反应完成后可方便地使用磁铁将催化剂快速分离回收。经过8次循环使用,催化剂的活性和结构保持稳定,Cu和Fe离子的溶出浓度均低于环境安全限值。该研究为水中抗生素和抗性基因的同步深度净化提供了高效、可回收、多功能的新型催化材料。

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