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LaFe₀.₈Co₀.₂O₃钙钛矿催化湿式过氧化氢氧化高浓度含酚废水

文章出处:人气: 发表时间:2023-11-07 14:50

  高浓度含酚废水的化学需氧量可高达数万mg/L,毒性强、可生化性差。催化湿式过氧化氢氧化是一种在温和条件下利用固体催化剂催化H₂O₂产生·OH的技术,无铁泥产生,催化剂可回收。开发高效、稳定的催化剂是其关键。LaFeO₃钙钛矿型氧化物具有稳定的晶体结构、灵活的元素可调变性和丰富的氧空位。通过B位掺杂Co²⁺/Co³⁺离子,可以显著增强其活化H₂O₂产·OH的能力。本研究通过溶胶-凝胶法合成了LaFe₀.₈Co₀.₂O₃钙钛矿催化剂。

  

  X射线衍射和X射线光电子能谱表征证实了Co成功掺入晶格,并导致Fe和Co的混合价态共存,同时产生了大量的氧空位。在催化湿式过氧化氢氧化处理高浓度苯酚废水(COD=10000mg/L)的实验中,在80℃、常压、H₂O₂理论需用量的1.1倍、催化剂投加量1.5g/L的条件下,反应3小时后,苯酚的去除率高达99.5%,化学需氧量和总有机碳去除率分别达到85%和70%。与未掺杂的LaFeO₃相比,催化活性和H₂O₂利用率大幅提升。电子顺磁共振证实了·OH是主要活性物种。

  

  更为重要的是,在连续流反应器中运行了200小时,并经历了5次再生循环,催化剂的钙钛矿晶体结构保持完整,Co和Fe离子的溶出浓度极低,展现出了卓越的水热稳定性和抗活性组分流失能力。该研究为催化湿式过氧化氢氧化技术处理高浓度含酚废水提供了一种高效、稳定、长寿命的非贵金属催化剂,具有重要的工业应用价值。

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