邻苯二甲酸酯是环境中常见的塑化剂类内分泌干扰物。非金属碳基过一硫酸盐催化剂因避免金属浸出而受到青睐。本研究利用硫脲同时作为氮源和硫源,葡萄糖作为碳源,制备了N,S共掺杂的多孔碳。X射线光电子能谱分析表明,N和S原子被成功引入碳骨架,形成了石墨N、吡啶N和噻吩S等多种活性位点。在催化过一硫酸盐降解邻苯二甲酸二乙酯的实验中,N,S共掺杂碳的活性远高于单独N掺杂或S掺杂的碳材料。20分钟内,20mg/L的污染物可被完全去除。
该体系对水中常见无机阴离子和腐殖酸的干扰展现出极强的抵抗能力,在真实地表水体和自来水中仍保持高效。机理研究通过电子顺磁共振、淬灭实验和电化学测试,证实该体系以非自由基路径为主:过一硫酸盐与催化剂表面亚稳态络合,然后通过电子转移的方式从有机物抽取电子,同时伴随产生单线态氧。N和S的共掺杂协同改变了碳平面的电子结构,创造了富含电子的活性中心,是高效非自由基氧化的根源。在连续5次循环使用中,催化剂的活性保持稳定,展现了良好的再生性能。
该研究为设计对环境因素不敏感的高性能非自由基碳基催化剂提供了新思路,在处理复杂水质的实际工业废水中具有重要的应用价值。
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